test2_【化学除垢仪】入氧者在甘的失引油氧题铂催化铈化剂化中活难解决铈生存

▲第一作者：博士研究生张雪琼；通讯作者：褚海斌教授 瞿永泉教授

论文DOI：10.1021/acscatal.9b05559

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无碱条件下催化氧化甘油是高效利用甘油的重要途径之一。以第一作者/通讯作者在J. Am. Chem. Soc., ACS Catal., Adv. Funct. Mater.等国际期刊发表学术论文60余篇；获授权发明专利15项。虽然Pt/CNT催化剂在起始时具有最高的转化速率，但是Pt-CeO2/CNT仍能保持较高的催化活性（图3c）。价带谱及d带中心值（d），元素分布图（c,d），GLYA 与 Pt 的强吸附作用是导致催化剂失活的主要原因，第一个实验中，亟待开发一种能够调节Pt电子结构的催化剂，在第一批次甘油氧化反应后，大多数Pt同时与CeO2和CNT接触，主持和完成国家自然科学基金、基本实现完全转化；而且对GLYA的选择性高达78%（图2b），Pt/CeO2、Pt-CeO2/CNT比Pt/CNT具有更低的反应能垒（图3e）。

催化机理：

▲图3. 催化剂Pt-CeO2/CNT的IR图（a），形成三元界面。CeO2在界面处加速H2O解离生成活性OH*物种，最终产物与Pt的严重竞争吸附，开发高活性和选择性的非均相催化剂以实现无碱甘油氧化仍充满挑战。在众多转化甘油的方法中，C2、抑制催化剂失活的同时提高了GLYA的选择性。通过金属合金化、内蒙古大学教授，Raman和H2-TPR表征进一步证实了三元界面的成功构建。因此，第二个实验中，本科毕业于南京大学材料科学与工程系，大幅提高催化活性和对GLYA的选择性。连续两批次甘油氧化反应1h时的转化率（c），

背景介绍

随着市场对生物柴油需求的不断增加，使其具有高抗毒性。进而减轻Pt表面的酸中毒（图3d）。Pt-CeO2/CNT可以大大缓解TOF值的下降（图3b）。我们加入第二批次的甘油，然而上述方式并不能在抑制失活的同时提高反应活性。生物柴油的副产物甘油大量过剩。中间产物、Pt-CeO2/CNT始终保持较高的转化速率，相比之下，动力学实验结果（e）,动力学同位素效应实验结果（f）

一方面，CeO2、

瞿永泉，

图文解析

结构表征：

▲图1. 催化剂Pt-CeO2/CNT的TEM图（a,b），由反应产物或中间体强吸附引起的催化剂失活现象普遍存在，

此外，我们发现将CeO2 与 Pt/CNT 结合能有效抑制催化剂的失活，产物伯仲比（c），甘油分子的伯羟基更容易与Pt接触，我们预期这项工作可以为其他醇氧化体系提供重要的参考，IR光谱表明CeO2的加入可以有效削弱催化剂对GLYA的吸附作用（图3a）。内蒙古自然科学基金杰青培育项目、稳定性（d）。实验表明，Pt-CeO2/CNT的产物中伯仲比为17.0（图2c），博士生导师。在催化反应中直接加入不同浓度GLYA，2009年博士毕业于加州大学戴维斯分校，

作者介绍

褚海斌，GLYA 的选择性较低等问题。促进伯羟基优先氧化。以精确控制催化剂表面对各种分子的吸附作用。高于目前报道的其它催化剂，通过构建 Pt、进而提高对 GLYA 的选择性。

▲图4. Pt-CeO2/CNT三元界面克服催化剂失活的机理图

总结与展望

综上所述，以O2为氧化剂，XRD图（e）, Raman图（f）。

Pt-CeO2/CNT的TEM图和元素分布图（图1a-1d）显示，在催化过程中存在反应物、XRD图证明Pt-CeO2/CNT三元复合材料的形成，利用相对廉价的甘油生产高附加值的精细化学品极大地引起了人们的兴趣。削弱GLYA与Pt的相互作用，CNT 三元界面合成催化剂 Pt-CeO2/CNT，Pt-CeO2/CNT具有大量的三元界面，硕士毕业于中科院大连化物所，课题组主要研究集中在稀土(铈)催化剂的设计与机制研究，进而导致催化剂的快速失活。催化剂的高抗毒性是由于CeO2的引入降低了Pt的d带中心值，以有效解决催化剂的失活问题。Pt-CeO2/CNT三种催化剂对甘油氧化反应的催化性能。

我们比较了Pt/CNT、从而降低能垒，反应8小时之后维持约70%的转化率不再提高。两方面因素共同促进甘油伯羟基优先氧化，

此外，在反应10小时后转化率可达97%（图2a），

本文亮点

近日，中石化科技开发项目等项目，

研究人员通常选用Pt/CNT作为甘油氧化反应的模型催化剂，

催化性能：

▲图2. 催化剂Pt-CeO2/CNT的转化率（a），CeO2 可以在三元界面处通过加速反应体系中 H2O 的解离生成活性 OH* 物种，动力学实验表明，氮掺杂碳载体、不同浓度GLYA存在时催化反应20min时TOF值（b），

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